武汉工大团队: 对硝基苯光催化还原制苯胺过程的深入新认识
研究背景
光催化技术为芳硝基的还原制芳胺提供了一种安全、绿色、高效的制备方法。包括金属氧化物 (TiO2, Bi2MoO6, Sb2WO6)、硫族化合物 (CdS, ZnIn2S4, In2S3)、固溶体 (W1-xMoxO6)、聚合物 (g-C3N4)、等离子体金属 (Rh) 及它们的复合材料已被开发用于此类转化。这些工作拓宽了光催化剂的光响应范围,提升了选择性还原的转化效率,同时也验证了反应底物的普适性。
然而,对芳硝基的光催化还原过程仍缺少系统、深入的理解。许多观测到的芳硝基高转化率和芳胺的高收率都是在较小的反应体量上获得,并主要通过紫外可见分光光度计监测反应混合液在 238 和 380 nm 附近的吸光度来测定,研究结果存在很多不确定性。作为质子耦合的六电子串联还原过程,还原不可能一步直达最终的芳胺产物。中间物种的鉴定、具体反应条件对各个中间反应产物的生成以及其后续的演化规律等仍很少被研究,尤其是在较大反应尺度上。
论文简介
为了丰富对该转化过程的认识,武汉工程大学付先亮、徐慢和淮北师范大学祁祝林、任伟、杨阳等团队成员制备了系列贵金属 (Au, Pd, Pt 和 Ru) 修饰的 CdS 纳米棒,然后将其用于代表性的硝基苯 (NB) 还原制苯胺 (AN) 研究。
这些研究结果有助于进一步深入认识芳硝基的光催化选择性还原制苯胺过程,并为其规模化应用和反应条件的优化提供有价值的参考。
相关成果以“Photocatalytic reduction of nitrobenzene to aniline over CdS nanorods: the impacts of reaction conditions and the hydrogenation mechanism”(《基于 CdS 纳米棒的硝基苯光催化还原制苯胺:反应条件影响及加氢还原机制》)为题,发表在英国皇家化学会期刊 Catalysis Science & Technology 上。
论文信息
Photocatalytic reduction of nitrobenzene to aniline over CdS nanorods: the impacts of reaction conditions and the hydrogenation mechanism Xianliang Fu*(付先亮,武汉工程大学), Zhulin Qi, Wei Ren, Man Xu, Yang Yang*(杨阳,淮北师范大学) Catal. Sci. Technol., 2023, 13, 7022-7035
doi/10.1039/D3CY01252B
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