Angew:四川大学发表了关于新型光催化相关的最新成果!
光催化是光化学和催化科学的交叉点,一般是指在催化剂参与下的光化学反应。而可见光催化使用CO2进行有机分子羧酸化就具有非常重要的意义。
鉴于此,四川大学余达刚等在《Angewandte》上发表了题为”Photocatalytic Carboxylation of C-N Bonds in Cyclic Amines withCo2 by Consecutive Visible-Light-Induced Electron Transfer”的研究成果。
本文研究主要报道了一种新型光催化羧酸化反应方法,能够通过连续的光子诱导电子转移ConPET(consecutive photo-induced electron transfer)的方式,使用CO2对环状有机胺的C-N化学键进行羧基化,首次对氮杂环丁烷、吡咯烷和哌啶还原开环官能团化修饰。
该研究策略适用于将广泛的环状有机胺转化为具有价值的β-、γ-、δ-、ε-氨基酸,并且实现中等或者优异的产率。这种合成方法学具有反应条件温和、无需使用过渡金属、高选择性、优异的官能团容忍性、容易量产等优势。
此外,该方法还具有温和和过渡无金属条件、高选择性、良好的官能团耐受性、易于扩展和产物衍生的特点。机理研究表明,ConPET可能是生成高反应性光催化剂的关键,使环胺的还原活化产生碳自由基和碳离子作为关键中间体。
参考文献
Lin Chen, Quan Qu, Chuan-Kun Ran, Wei Wang, Wei Zhang, Yi He, Li-Li Liao, Jian-Heng Ye, Da-Gang Yu, Photocatalytic Carboxylation of C-N Bonds in Cyclic Amines with CO2 by Consecutive Visible-Light-Induced Electron Transfer, Angew. Chem. Int. Ed. 2023。DOI: 10.1002/anie.202217918