J. Am. Chem. Soc.:光介导的折叠体与自我复制分子之间的相互转换
自我复制分子和定义明确的折叠大分子对生命的出现和进化具有重要意义。它们之间如何相互联系和影响,在很大程度上仍是一个未知数。在这里,中科院、格罗宁根大学(University of Groningen)、慕尼黑大学(Ludwig-Maximilians-Universität München)的Yulong Jin、Ivan Huc和Sijbren Otto团队合作展示了一个非生物系统,在这个系统中,单个结构单元可以通过寡聚产生自我复制分子或折叠聚合体。具体来说,在pH值适度升高的条件下搅拌基于二硫化物的动态组合库,在15个亚基的大环折叠聚合体短暂存在一段时间后,选择性地将其转化为组装成纤维的自我复制六聚体。在没有机械搅拌或 pH 值较低的情况下,六聚体纤维的形成受到抑制,导致 15 聚体折叠体的积累。折叠体和自我复制分子可在外部刺激(包括搅拌和 pH 值变化)的作用下相互转换。此外,在加入光酸后,可以通过照射来控制介质的 pH 值,从而推动复制体和折叠体之间的切换,并利用光作为能量来源,进入耗散的失衡状态。
图1. 反应途径(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
图2. 超高效液相色谱法、动力学剖面、荧光发射光谱和Cryo-TEM图像(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
图3. 用CD和NMR进行表征(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
图4. 晶体结构(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
图5. pH对折叠体和自我复制体形成的影响(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
图6. 实验装置和动力学剖面(图片来源:J. Am. Chem. Soc.)
论文信息
Yulong Jin*, Pradeep K. Mandal, Juntian Wu, Armin Kiani, Rui Zhao, Ivan Huc*, Sijbren Otto*. Light-Mediated Interconversion between a Foldamer and a Self-Replicator. J. Am. Chem. Soc., 2024
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