CuO/TiO2/蒙脱土对黄药的光催化降解性能
研究背景
光催化技术是一种新兴的有机物降解技术,其降解效率高且绿色环保,在环境保护方面具有非常广阔的应用前景。近日,东北大学沈岩柏教授团队在Green and Smart Mining Engineering发表了题为“Photocatalytic degradation of xanthates under visible light using heterogeneous CuO/TiO2/montmorillonite composites”的研究文章,系统介绍了一种在可见光条件下对黄药具有高效光催化降解性能的新型光催化剂。
文章亮点:
(1) 设计并制备了TiO2/CuO/MMT三元复合光催化剂,并对其微观结构进行了系统的表征分析。
(2) 该催化剂在可见光下展现出优异的光催化活性,对丁基黄药的降解效率在40分钟内可达98.38%。
(3) 通过形成CuO-TiO2异质结构和引入蒙脱石(MMT)载体,复合光催化剂不仅拓宽了光吸收范围,还有效减缓了光生电子-空穴对的复合。
首先优化制备出了单一TiO2光催化剂、TiO2/MMT二元光催化剂、以及不同Cu/Ti摩尔比的TiO2/CuO/MMT三元光催化剂。并利用XRD、SEM、TEM等分析测试技术对所制备催化剂的组成与微观结构进行了系统的表征与对比分析。在TiO2/CuO/MMT光催化剂中,TiO2和CuO均以纳米颗粒的形式存在,直径分别约为25 nm和10 nm,这些纳米颗粒均匀地分布在片层状的MMT表面。此外,TiO2为锐钛矿和金红石的混合相,而CuO为单斜相。
图1. (a) TiO2/MMT, (b) CTM-10%, (c) CTM-20%, (d) CTM-30%, (e) CTM-40%, 以及 (f) CTM-50%的SEM照片
随后,论文系统探究了所制备不同光催化材料对黄药的光催化降解性能。由于TiO2具有较大的带隙,单一的TiO2以及TiO2/MMT二元光催化剂只有在能量较高的紫外光条件下才能对黄药展现出一定的催化降解效果,而在可见光条件下几乎不具备光催化降解能力。当引入带隙较小的CuO组分后,TiO2/CuO/MMT三元光催化剂的光催化性能显著提升,能够实现在可见光条件下对不同种类黄药的高效降解。其中,当TiO2/CuO/MMT光催化剂中Cu/Ti的摩尔比为40%时,其具有最佳的光催化降解黄药性能。
图2. 不同光催化剂在可见光条件下对黄药的催化降解及动力学曲线
最后,借助UV–Vis DRS、PL光谱、自由基淬灭实验等手段,详细分析与探讨了TiO2/CuO/MMT三元光催化剂对黄药的光催化降解机理。在黄药的光催化降解过程中,O2−和h+是最主要的活性自由基,但O2−的贡献率远大于h+。TiO2/CuO/MMT三元光催化剂性能的提升主要得益于黏土矿物MMT的引入,以及CuO与TiO2纳米颗粒之间Ⅱ型异质结的形成,这一方面降低了光催化剂的带隙,将其光响应范围从紫外光拓展至可见光,同时也有效抑制了光生载流子的复合。
图3. TiO2/CuO/MMT光催化剂在可见光条件下对乙基黄药的光催化降解机理
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