谢毅院士/孙永福/周蒙JACS:光催化甲烷制乙烷!
光催化CH4转化为C2H6受到学术界和工业的广泛关注,通常传统的CH4氧化偶联反应具有较高的C2H6产率,但是偶联生成C2H6不可避免发生过氧化,导致产物选择性较低。传统的CH4非氧化偶联反应具有更好的产物选择性,但是由于热力学角度上并不合适,导致面临着较低的催化活性。
有鉴于此,中国科学技术大学谢毅院士、孙永福教授、周蒙教授等报道提出了一种通过H2O2诱导CH4偶联反应的新机理,其中H2O2生成·OH自由基能够快速的与CH4反应生成·CH3,这个步骤在热力学上是能量合理的过程,而且避免光生空穴活化CH4以及·CH3和·OH之间需要相互作用。
通过多种原位表征技术、飞秒瞬态吸收、DFT理论计算等方法验证反应机理。这几的Au-WO3纳米片催化剂在甲烷的光催化偶联反应中实现高达76.3 mol molAu-1 h-1的优异C2H6产率,选择性高达95.2 %,TON达到1542.7。这个性能比以往报道的光催化剂更好。
当使用室外的天然光进行光催化反应,Au-WO3纳米片表现相似的光催化活性和选择性,说明这个光催化剂的应用前景。
Kai Zheng, Mingyu Wu, Juncheng Zhu, Wei Zhang, Siying Liu, Xiaojing Zhang, Yang Wu, Li Li, Bangwang Li, Wenxiu Liu, Jun Hu, Chengyuan Liu, Junfa Zhu, Yang Pan, Meng Zhou*, Yongfu Sun*, and Yi Xie*, Breaking the Activity–Selectivity Trade-off for CH4-to-C2H6 Photoconversion, J. Am. Chem. Soc. 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c03546
声明:本文仅用于学术文章转载分享,不做盈利使用,如有侵权,请及时联系小编删除。