江苏大学霍鹏伟教授JHM:CdS/CeO2异质结光催化剂激活过硫酸盐对聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料的增强降解作用-上海善施科技

第一作者：Yang Wan

通讯作者：霍鹏伟教授

通讯单位：江苏大学化学与化工学院

DOI:10.1016/j.jhazmat.2023.131375

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废旧塑料对环境造成了巨大的影响，但它们的回收利用，特别是聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料，仍然是一个巨大的挑战。这里，CdS/CeO2被用作光催化剂，通过激活过硫酸盐（PMS）协同光催化系统来促进PET-12塑料的降解。结果表明，10%的CdS/CeO2在光照条件下性能最好，加入3mM的PMS后，PET-12的失重率可达到93.92%。系统研究了重要参数（PMS剂量和共存阴离子）对PET-12降解的影响，并通过对比实验验证了光催化活化PMS系统的优异性能。SO4--对PET-12塑料的降解性能贡献最大，这一点通过电子顺磁共振（EPR）和自由基淬灭实验得到证明。此外，GC的结果显示，气体产物包括CO和CH4。这表明，在光催化剂的作用下，矿化产物可以进一步还原为碳氢化合物燃料。这项工作为光催化处理水中的废弃微塑料提供了一个新的思路，这将有助于废弃塑料的回收和碳资源的循环利用。

图文摘要

引言

因此，我们制备了不同重量比（CdS：CeO2）的CdS/CeO2光催化剂，该催化剂对PMS具有有效的活化作用，并能在可见光照射下降解PET塑料。采用各种技术对CdS/CeO2进行了表征，并研究了CdS/CeO2的光催化性能。重量损失被用来描述PET的降解过程。反应产生的产品通过GC-MS进行分析。同时，研究了不同的催化剂比例、PMS浓度、水中共存的阴离子和天然有机物对可见光照射下PMS的光催化活化降解PET的影响。基于自由基捕获试验和EPR结果，讨论了可能的降解机制。

图文导读

Fig. 2. a: XRD patterns; b: Raman spectra; c–f: XPS spectra of samples.

Fig. 3. a: I-t curves; b: Nyquist plots c: PL spectra and d: TR-PL decay curves

Fig. 4. a: Performance of different catalysts; b: controlled tests; c: different concentrations of PMS; d: Influence of anions in water; e: Time yield diagram of gas products; f: Cyclic experiment diagram. Referred to Table S2 for specific information about the amount of each factor added

Fig. 5. The pseudo–first–order kinetic fitting curve a: different photocatalysts; b: controlled experiments; c: different concentrations of PMS and d: influence of anions in water.

Fig. 6. a: tree radical quenching experiments; b: the EPR of SO4•− and •OH of 10 % CdS/CeO2 samples; c: the EPR of •O2− of different samples; d: the EPR of •OH of different samples.

Fig. 7. a: UV–vis spectra of CeO2, 1 % CdS/CeO2, 5 % CdS/CeO2, 10 % CdS/CeO2, 20 % CdS/CeO2, and CdS; b: band gap diagram; c: Mott–Schottky plots of CeO2 and d: CdS.

Fig. 8. Schematic diagram of the electron transfer process and catalytic mechanism.

研究意义

本文通过两步法成功制备了不同CdS重量分数的CdS/CeO2异质结光催化剂。在光催化+PMS体系下，得到的10%的CdS/CeO2在光照6小时并加入3mM PMS的条件下性能最好，PET-12的失重率可以达到93.92±1.82%，并产生CO、CH4气体产物和液体产物。无机阴离子和NOM的存在抑制了体系中PET-12塑料的降解，其中HCO3-和H2PO4-的抑制作用最为明显。EPR和自由基淬灭的结果显示，自由基（SO4-，-OH和-O2-）和非自由基（h+，1O2）途径都参与了PET塑料的降解，其中SO4-发挥了主要作用。这项工作成功地在短时间内将几乎所有的PET-12塑料降解为其他产品。这项工作为PMS与催化剂的光活化提供了重要的见解，并为随后将废塑料转化为碳氢化合物提供了新的策略。然而，由于反应时间不足，产生的二氧化碳产品无法进一步转化为有价值的产品，而且在探索PET甚至塑料废弃物的降解机制方面也存在许多挑战，如许多副反应和难以在现场检测中间产品。在后续工作中，我们将在这方面进行深入研究。

文献

Yang Wan, Huijie Wang, Jiejing Liu, Xin Liu, Xianghai Song, Weiqiang Zhou, Jisheng Zhang, Pengewei Huo, Enhanced degradation of polyethylene terephthalate plastics by CdS/CeO2 heterojunction photocatalyst activated peroxymonosulfate, Journal of Hazardous Materials, 2023, /10.1016/j.jhazmat.2023.131375

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江苏大学霍鹏伟教授JHM:CdS/CeO2异质结光催化剂激活过硫酸盐对聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料的增强降解作用

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