CdS/Nb2O5异质结材料的制备、表征及光催化降解环丙沙星研究
近年来,国内外均有水体中检出抗生素的报道,标志着以抗生素为代表的“新型”环境污染物逐渐受到关注。我国也面临较大的含抗生素水体的污染,已经严重危害生态环境和人类社会的健康发展。因此,寻求高效绿色的降解方案迫在眉睫。光催化技术可对污染物进行高度矿化,逐渐成为治理抗生素污染物的重要手段,其核心在于具有高效光催化性能光催化剂的设计和制备。单一Nb2O5光催化剂具有光生电荷易复合的缺陷,设计Nb2O5基复合光催化剂,构建光生电荷的迁移空间,提高分离效率,实现抗生素废水的高效降解,逐渐成为研究热点。
文章亮点
1.采用水热法将CdS纳米颗粒分散于Nb2O5纳米笼表面,构建了II型异质结复合光催化剂;
2.CdS/Nb2O5纳米复合材料具有较高的光生电荷分离效率和较宽的可见光吸收范围,可实现环丙沙星的高效降解;
3.为抗生素废水的高效治理提供了一条新思路。
实验部分
1.1 主要仪器与试剂
1.2 Nb2O5纳米笼的制备
1.3 CdS/Nb2O5的制备
通过改变Nb2O5纳米笼的加入量调节Cd和Nb的元素比,得到的样品记为xCdNb,其中x为样品中CdS的质量分数。在CdS/Nb2O5的制备过程中,不加入Nb2O5可制得纯CdS。
1.4 样品的光催化活性实验
采用配备300 W氙灯的光催化反应器评价样品的光催化活性。在光降解过程中,每间隔一定时间取样一次,经两次离心分离后取上层清液在UV-1800紫外-可见分光光度计测试全波长下的吸光度值,读取波长在278 nm附近的最大值,记为A,A/A0的值表示反应前和反应过程中CIP浓度C0和C的比值C/C0。
2 结果与讨论
2.1 光催化剂的表征
2.1.1 XRD表征
图1为制备的Nb2O5、CdS和xCdNb样品的XRD谱图。
2.1.2 TEM表征
图2为样品的TEM照片。通过Nb2O5纳米线的组合制备得到纳米笼结构,成功构建了纳米材料的空间维度,从而形成更大的空隙结构。
2.1.3 FT-IR表征
图3所示的是15%CdNb的FT-IR谱图。
2.1.4 XPS表征
15%CdNb样品的XPS谱图如图4所示。
2.1.5 UV-vis DRS表征
图5显示了Nb2O5、CdS和xCdNb光催化材料的紫外-可见吸收光谱图和Nb2O5、CdS的禁带宽度图。
2.2 光催化剂降解环丙沙星的性能
为了进一步考察不同催化剂样品的光催化活性,在光催化反应器中进行环丙沙星(CIP)的可见光降解实验,结果如图6a所示。图6b为各催化剂样品降解CIP的准一级拟合速率常数,15%CdNb最大,为CdS的7.5倍,Nb2O5的20倍。
图7进一步显示了15%CdNb光催化剂存在下溶液的初始浓度和pH对可见光降解CIP过程的影响。
图8比较了Nb2O5、CdS和15%CdNb对总有机碳(TOC)的去除效率。
2.3 光催化机理分析
3 结论
3.1 采用维度调控策略制备了CdS/Nb2O5纳米复合材料,该材料由具有纳米笼结构的Nb2O5和纳米粒子CdS组成。维度调控实现了CdS纳米粒子均匀分散于Nb2O5一维结构表面,构建了0D/1D复合结构。
3.2 CdNb在可见光下对CIP具有较高的光催化活性,其中15%CdNb可在60 min内实现98.5%的CIP的降解,TOC去除率56.4%,催化剂具有较好的稳定性。
3.3 CdS的引入不仅可以改善Nb2O5对可见光的吸收能力,还能促进光生载流子的生产、分离和传输。CdNb光催化活性的提升是纳米材料维度调控和II型异质结结构协同作用的结果。
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