江苏海洋大学于婷婷/武汉工程大学江吉周课题组:新型Z-S光催化燃料电池高效降解盐酸四环素
第一作者:于婷婷
通讯作者:江吉周
通讯单位:武汉工程大学环境生态与生物工程学院,绿色化工过程教育部重点实验室,磷资源开发与利用教育部工程研究中心,新型催化材料湖北省工程研究中心
DOI: 10.1016/j.jmst.2023.12.004
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光电催化燃料电池系统(PFC)的兴起为废水处理提供了一种高效、环保的方法。然而,如何实现废水低能耗、高效净化仍然具有挑战。本研究通过调控材料能带结构,合成了Z型TiO2/GO/g-C3N4光阳极与S型BiOAc1-xBrx/BiOBr光阴极,构建了Z-S型PFC,实现了阳极室(94.87%)与阴极室(96.33%)同时高效降解盐酸四环素(TC)并产生一定电能。对两极进行了分析表征,并研究了pH、污染物浓度等一系列影响因素,确定了最佳的降解条件。结合密度泛函理论(DFT)计算、高效液相色谱-质谱(HPLC-MS)等数据,确定了TC的最佳降解途径。并进一步阐明了该系统电子产生、传递与污染物降解机制。该Z-S型PFC的构建有助于电子在电极之间转移,进而提高光催化与污染物降解效率,为废水低能耗、高效净化提供了新思路。
研究背景
后疫情时代,抗生素的广泛使用导致抗生素废水大量累计,对环境水体的污染造成了巨大威胁,因此去除水体中抗生素成为一个不可忽视的挑战。光电催化燃料电池(PFC)是一种新型的废水处理技术,在光的作用下可产生高活性自由基,实现废水净化,但由于其可见光响应弱、稳定性差,导致电极的使用寿命缩短。因此,增强催化材料的可见光响应、抑制电子与空穴复合成为该研究领域的热点。
研究出发点
(1)通过调控合成Z型TiO2/GO/g-C3N4光阳极与S型BiOAc1-xBrx/BiOBr光阴极,构建了Z-S型PFC,实现TC高效降解,同时产生一定的电能。
(2)结合DFT与HPLC-MS等手段对污染物降解路径进行了分析,提出了该系统的电子传递与污染物降解机理。
图文解析
图 1. (a)BiOAc1-xBrx/BiOBr阴极催化剂制备流程图;(b) PFC系统示意图。
图 2. (a) BiOAc、(b) BiOBr、(c) BiOAc1-xBrx/BiOBr的SEM图像,(d-g) BiOAc1-xBrx/BiOBr的元素成像图,(h) BiOAc1-xBrx/BiOBr的TEM与(i) HRTEM图像。
图3. (a) XRD图谱,(b) BiOAc、BiOBr与BiOAc0.2Br0.8/BiOBr的FTIR光谱。
图4. BiOAc0.2Br0.8/BiOBr与BiOBr的XPS谱图: (a) C 1s,(b) Br 3d,(C) Bi 4f,(d) O 1s。
图5. PFC中TC(20 mg·L-1)降解的影响因素:(a) BiOAc1−xBrx/BiOBr比例,(b) TC浓度(100 mL, pH=3),(c) 动力学曲线,(d) pH,(e)电解质,(f)可重复使用性能。
图6. BiOAc0.2Br0.8/BiOBr降解TC途径示意图。
图7. PFC系统电子传递机制。
总结与展望
综上所述,本研究以BiOAc1−xBrx/BiOBr为阴极,TiO2/GO/g-C3N4为阳极,构筑了Z-S型PFC系统,实现阴阳两极同时高效降解TC。通过改变催化剂配比、TC浓度、pH和电解质浓度等实验参数,考察了上述因素对TC光降解的影响,结果表明,当x =0.8且pH为酸性时,TC(60 mg·L−1)降解效率高达96.33%(2 h)。通过DFT计算等确定了污染物降解途径,并深入探讨了该Z-S型PFC电子产生、传输和污染物降解机制。结果表明,该系统在酸性和中性条件下,均具有较好的污染物降解性能,为PFC的构建与污染物降解提供了新的思路。
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